Paldies, ka apmeklējāt vietni Nature.com. Jūsu izmantotajai pārlūkprogrammas versijai ir ierobežots CSS atbalsts. Lai nodrošinātu vislabāko pieredzi, ieteicams izmantot atjauninātu pārlūkprogrammu (vai atspējot saderības režīmu pārlūkprogrammā Internet Explorer). Tikmēr, lai nodrošinātu nepārtrauktu atbalstu, mēs atveidosim vietni bez stiliem un JavaScript.
Šajā darbā pirmo reizi tika sintezēti rGO/nZVI kompozītmateriāli, izmantojot vienkāršu un videi draudzīgu procedūru, izmantojot Sophora dzeltenīgo lapu ekstraktu kā reducētāju un stabilizatoru, lai ievērotu “zaļās” ķīmijas principus, piemēram, mazāk kaitīgu ķīmisko sintēzi. Ir izmantoti vairāki rīki, lai apstiprinātu veiksmīgu kompozītmateriālu sintēzi, piemēram, SEM, EDX, XPS, XRD, FTIR un zeta potenciālu, kas norāda uz veiksmīgu kompozītmateriālu izgatavošanu. Lai izpētītu sinerģisko efektu starp rGO un nZVI, tika salīdzināta jauno kompozītu un tīra nZVI noņemšanas spēja dažādās antibiotikas doksiciklīna sākuma koncentrācijās. Izņemšanas apstākļos 25 mg L-1, 25 °C un 0,05 g tīra nZVI adsorbcijas noņemšanas ātrums bija 90%, savukārt doksiciklīna adsorbcijas noņemšanas ātrums ar rGO/nZVI kompozītmateriālu sasniedza 94,6%, apstiprinot, ka nZVI un rGO . Adsorbcijas process atbilst pseido-otrajai secībai un labi saskan ar Freindliha modeli ar maksimālo adsorbcijas spēju 31,61 mg g-1 pie 25 °C un pH 7. Ir ierosināts saprātīgs mehānisms līdzstrāvas noņemšanai. Turklāt rGO / nZVI kompozīta atkārtota izmantošana bija 60% pēc sešiem secīgiem reģenerācijas cikliem.
Ūdens trūkums un piesārņojums tagad nopietni apdraud visas valstis. Pēdējos gados ūdens piesārņojums, īpaši antibiotiku piesārņojums, ir pieaudzis, jo COVID-19 pandēmijas laikā pieauga ražošana un patēriņš1,2,3. Tāpēc steidzams uzdevums ir izstrādāt efektīvu tehnoloģiju antibiotiku izvadīšanai notekūdeņos.
Viena no rezistentajām daļēji sintētiskajām antibiotikām no tetraciklīnu grupas ir doksiciklīns (DC)4,5. Ir ziņots, ka līdzstrāvas atliekas gruntsūdeņos un virszemes ūdeņos nevar metabolizēties, tikai 20-50% tiek metabolizēti, bet pārējais izdalās vidē, radot nopietnas vides un veselības problēmas6.
Līdzstrāvas iedarbība zemā līmenī var iznīcināt ūdens fotosintētiskos mikroorganismus, apdraudēt pretmikrobu baktēriju izplatīšanos un palielināt pretmikrobu rezistenci, tāpēc šis piesārņotājs ir jānoņem no notekūdeņiem. Dabiskā līdzstrāvas sadalīšanās ūdenī ir ļoti lēns process. Fizikāli ķīmiskie procesi, piemēram, fotolīze, biodegradācija un adsorbcija, var noārdīties tikai zemā koncentrācijā un ļoti zemā ātrumā7,8. Tomēr visekonomiskākā, vienkāršākā, videi draudzīgākā, viegli lietojamā un efektīvākā metode ir adsorbcija9,10.
Nano nulles valents dzelzs (nZVI) ir ļoti spēcīgs materiāls, kas var izvadīt no ūdens daudzas antibiotikas, tostarp metronidazolu, diazepāmu, ciprofloksacīnu, hloramfenikolu un tetraciklīnu. Šī spēja ir saistīta ar pārsteidzošajām nZVI īpašībām, piemēram, augstu reaģētspēju, lielu virsmas laukumu un daudzām ārējām saistīšanās vietām11. Tomēr van der Velsa spēku un augsto magnētisko īpašību dēļ nZVI ir pakļauts agregācijai ūdens vidē, kas samazina tā efektivitāti piesārņotāju noņemšanā, jo veidojas oksīda slāņi, kas kavē nZVI10,12 reaktivitāti. NZVI daļiņu aglomerāciju var samazināt, pārveidojot to virsmas ar virsmaktīvām vielām un polimēriem vai kombinējot tos ar citiem nanomateriāliem kompozītmateriālu veidā, kas ir izrādījies dzīvotspējīga pieeja, lai uzlabotu to stabilitāti vidē13, 14.
Grafēns ir divdimensiju oglekļa nanomateriāls, kas sastāv no sp2-hibridizētiem oglekļa atomiem, kas sakārtoti šūnveida režģī. Tam ir liels virsmas laukums, ievērojama mehāniskā izturība, lieliska elektrokatalītiskā aktivitāte, augsta siltumvadītspēja, ātra elektronu kustība un piemērots nesējmateriāls, lai atbalstītu neorganiskās nanodaļiņas uz tās virsmas. Metāla nanodaļiņu un grafēna kombinācija var ievērojami pārsniegt katra materiāla individuālās priekšrocības un, pateicoties tā izcilajām fizikālajām un ķīmiskajām īpašībām, nodrošina optimālu nanodaļiņu sadalījumu efektīvākai ūdens attīrīšanai15.
Augu ekstrakti ir labākā alternatīva kaitīgiem ķīmiskiem reducētājiem, ko parasti izmanto reducētā grafēna oksīda (rGO) un nZVI sintēzē, jo tie ir pieejami, lēti, vienpakāpes, videi nekaitīgi un var tikt izmantoti kā reducējoši līdzekļi. tāpat kā flavonoīdi un fenola savienojumi darbojas arī kā stabilizators. Tāpēc šajā pētījumā Atriplex halimus L. lapu ekstrakts tika izmantots kā atjaunojošs un noslēdzošs līdzeklis rGO/nZVI kompozītu sintēzei. Atriplex halimus no Amaranthaceae dzimtas ir slāpekli mīlošs daudzgadīgs krūms ar plašu ģeogrāfisko izplatību16.
Saskaņā ar pieejamo literatūru Atriplex halimus (A. halimus) vispirms tika izmantots rGO/nZVI kompozītmateriālu izgatavošanai kā ekonomiska un videi draudzīga sintēzes metode. Tādējādi šī darba mērķis sastāv no četrām daļām: (1) rGO/nZVI un vecāku nZVI kompozītmateriālu fitosintēze, izmantojot A. halimus ūdens lapu ekstraktu, (2) fitosintēzes kompozītu raksturojums, izmantojot vairākas metodes, lai apstiprinātu to veiksmīgu izgatavošanu, (3) ) pētīt rGO un nZVI sinerģisko efektu doksiciklīna antibiotiku organisko piesārņotāju adsorbcijā un izvadīšanā pie dažādiem reakcijas parametriem, optimizēt adsorbcijas procesa apstākļus, (3) izpētīt kompozītmateriālus dažādās nepārtrauktās apstrādēs pēc apstrādes cikla.
Doksiciklīna hidrohlorīds (DC, MM = 480,90, ķīmiskā formula C22H24N2O·HCl, 98%), dzelzs hlorīda heksahidrāts (FeCl3.6H2O, 97%), grafīta pulveris iegādāts no Sigma-Aldrich, ASV. Nātrija hidroksīds (NaOH, 97%), etanols (C2H5OH, 99,9%) un sālsskābe (HCl, 37%) tika iegādāti no Merck, ASV. NaCl, KCl, CaCl2, MnCl2 un MgCl2 tika iegādāti no Tianjin Comio Chemical Reagent Co., Ltd. Visiem reaģentiem ir augsta analītiskā tīrība. Visu ūdens šķīdumu pagatavošanai tika izmantots divreiz destilēts ūdens.
Reprezentatīvi A. halimus īpatņi ir savākti no to dabiskās dzīvotnes Nīlas deltā un Ēģiptes Vidusjūras piekrastē. Augu materiāls tika savākts saskaņā ar piemērojamām valsts un starptautiskajām vadlīnijām17. Prof. Manal Fawzi ir identificējis augu paraugus saskaņā ar Boulos18, un Aleksandrijas Universitātes Vides zinātņu departaments atļauj pētīto augu sugu vākšanu zinātniskiem nolūkiem. Kuponu paraugi tiek turēti Tantas Universitātes Herbārijā (TANE), kuponi Nr. 14 122–14 127, publisks herbārijs, kas nodrošina piekļuvi deponētajiem materiāliem. Turklāt, lai noņemtu putekļus vai netīrumus, sagrieziet auga lapas mazos gabaliņos, 3 reizes noskalojiet ar krāna un destilētu ūdeni un pēc tam nosusiniet 50°C. Augu sasmalcina, 5 g smalkā pulvera iegremdēja 100 ml destilēta ūdens un maisīja 70°C 20 minūtes, lai iegūtu ekstraktu. Iegūtais Bacillus nicotianae ekstrakts tika filtrēts caur Whatman filtrpapīru un uzglabāts tīrās un sterilizētās mēģenēs 4 ° C temperatūrā turpmākai lietošanai.
Kā parādīts 1. attēlā, GO tika izgatavots no grafīta pulvera ar modificēto Hummers metodi. 10 mg GO pulvera tika disperģēti 50 ml dejonizēta ūdens 30 minūtes ultraskaņā, un pēc tam 60 minūtes sajauca 0, 9 g FeCl3 un 2, 9 g NaAc. Maisotajam šķīdumam, maisot, pievienoja 20 ml atripleksa lapu ekstrakta un atstāja 80 °C temperatūrā 8 stundas. Iegūtā melnā suspensija tika filtrēta. Sagatavotos nanokompozītus mazgā ar etanolu un bidestilētu ūdeni un pēc tam 12 stundas žāvēja vakuuma krāsnī 50 ° C temperatūrā.
Shematiskas un digitālas fotogrāfijas par rGO/nZVI un nZVI kompleksu zaļo sintēzi un līdzstrāvas antibiotiku izņemšanu no piesārņota ūdens, izmantojot Atriplex halimus ekstraktu.
Īsumā, kā parādīts 1. attēlā, 10 ml dzelzs hlorīda šķīduma, kas satur 0,05 M Fe3+ jonus, 60 minūtes ar mērenu karsēšanu un maisīšanu pievienoja 20 ml rūgto lapu ekstrakta šķīduma, un pēc tam šķīdumu centrifugēja pie 14 000 apgr./min (Hermle, 15 000 apgr./min) 15 minūtes, lai iegūtu melnas daļiņas, kuras pēc tam 3 reizes nomazgāja ar etanolu un destilētu ūdeni un pēc tam nakti žāvēja vakuuma krāsnī 60 ° C temperatūrā.
Augos sintezētie rGO/nZVI un nZVI kompozītmateriāli tika raksturoti ar UV redzamās spektroskopijas metodi (T70/T80 sērijas UV/Vis spektrofotometri, PG Instruments Ltd, UK) skenēšanas diapazonā no 200-800 nm. Lai analizētu rGO/nZVI un nZVI kompozītu topogrāfiju un izmēru sadalījumu, tika izmantota TEM spektroskopija (JOEL, JEM-2100F, Japāna, paātrinājuma spriegums 200 kV). Lai novērtētu funkcionālās grupas, kuras var iesaistīt augu ekstraktos, kas ir atbildīgi par reģenerācijas un stabilizācijas procesu, tika veikta FT-IR spektroskopija (JASCO spektrometrs diapazonā no 4000-600 cm-1). Turklāt, lai pētītu sintezēto nanomateriālu virsmas lādiņu, tika izmantots zeta potenciāla analizators (Zetasizer Nano ZS Malvern). Pulverveida nanomateriālu rentgenstaru difrakcijas mērījumiem tika izmantots rentgenstaru difraktometrs (X'PERT PRO, Nīderlande), kas darbojās ar strāvu (40 mA), spriegumu (45 kV) 2θ diapazonā no 20° līdz 80. ° un CuKa1 starojums (\(\lambda =\ ) 1,54056 Ao). Enerģiju izkliedējošais rentgenstaru spektrometrs (EDX) (modelis JEOL JSM-IT100) bija atbildīgs par elementu sastāva izpēti, savācot Al K-α monohromatiskos rentgenstarus no -10 līdz 1350 eV uz XPS, plankuma izmērs 400 μm K-ALPHA. (Thermo Fisher Scientific, ASV) pilna spektra pārraides enerģija ir 200 eV un šaurā spektra 50 eV. Pulvera paraugs tiek uzspiests uz parauga turētāja, kas tiek ievietots vakuuma kamerā. C1s spektrs tika izmantots kā atsauce pie 284,58 eV, lai noteiktu saistīšanas enerģiju.
Tika veikti adsorbcijas eksperimenti, lai pārbaudītu sintezēto rGO / nZVI nanokompozītu efektivitāti doksiciklīna (DC) atdalīšanai no ūdens šķīdumiem. Adsorbcijas eksperimenti tika veikti 25 ml Erlenmeijera kolbās ar kratīšanas ātrumu 200 apgr./min uz orbitālā kratītāja (Stuart, Orbital Shaker/SSL1) pie 298 K. Atšķaidot līdzstrāvas izejas šķīdumu (1000 ppm) ar bidestilētu ūdeni. Lai novērtētu rGO / nSVI devas ietekmi uz adsorbcijas efektivitāti, 20 ml līdzstrāvas šķīduma tika pievienoti dažāda svara nanokompozītmateriāli (0, 01–0, 07 g). Lai pētītu kinētiku un adsorbcijas izotermas, 0,05 g adsorbenta tika iegremdēti CD ūdens šķīdumā ar sākotnējo koncentrāciju (25–100 mg L–1). PH ietekme uz līdzstrāvas noņemšanu tika pētīta pie pH (3–11) un sākotnējās koncentrācijas 50 mg L-1 25 °C temperatūrā. Noregulējiet sistēmas pH, pievienojot nelielu daudzumu HCl vai NaOH šķīduma (Crison pH metrs, pH metrs, pH 25). Papildus tika pētīta reakcijas temperatūras ietekme uz adsorbcijas eksperimentiem 25-55°C diapazonā. Jonu stiprības ietekme uz adsorbcijas procesu tika pētīta, pievienojot dažādas koncentrācijas NaCl (0,01–4 mol L–1) ar sākotnējo līdzstrāvas koncentrāciju 50 mg L–1, pH 3 un 7), 25 °C un adsorbenta deva 0,05 g. Neadsorbētā līdzstrāvas adsorbcija tika mērīta, izmantojot divu staru UV-Vis spektrofotometru (T70 / T80 sērija, PG Instruments Ltd, UK), kas aprīkots ar 1, 0 cm gara kvarca kivetēm pie maksimālajiem viļņu garumiem (λmax) 270 un 350 nm. Līdzstrāvas antibiotiku izvadīšanas procentuālais daudzums (R%; 1. vienādojums) un līdzstrāvas adsorbcijas daudzums, qt, Eq. 2 (mg/g) tika izmērīti, izmantojot šādu vienādojumu.
kur %R ir līdzstrāvas noņemšanas jauda (%), Co ir sākotnējā līdzstrāvas koncentrācija brīdī 0 un C ir līdzstrāvas koncentrācija attiecīgi laikā t (mg L-1).
kur qe ir adsorbētā līdzstrāvas daudzums uz adsorbenta masas vienību (mg g-1), Co un Ce ir koncentrācijas attiecīgi nulles laikā un līdzsvara stāvoklī (mg l-1), V ir šķīduma tilpums (l) , un m ir adsorbcijas masas reaģents (g).
SEM attēli (att. 2.A–C) parāda rGO/nZVI kompozīta lamelāro morfoloģiju ar sfēriskām dzelzs nanodaļiņām, kas vienmērīgi izkliedētas uz tās virsmas, norādot uz veiksmīgu nZVI NP pievienošanos rGO virsmai. Turklāt rGO lapā ir dažas krokas, kas apstiprina skābekli saturošu grupu noņemšanu vienlaikus ar A. halimus GO atjaunošanu. Šīs lielās grumbas darbojas kā vietas aktīvai dzelzs NP ielādei. nZVI attēli (2. D. –F. att.) parādīja, ka sfēriskie dzelzs NP bija ļoti izkliedēti un neagregējās, kas ir saistīts ar augu ekstrakta botānisko komponentu pārklājuma raksturu. Daļiņu izmērs mainījās 15–26 nm robežās. Tomēr dažiem reģioniem ir mezoporaina morfoloģija ar izspiedumu un dobumu struktūru, kas var nodrošināt augstu efektīvo nZVI adsorbcijas spēju, jo tie var palielināt iespēju notvert līdzstrāvas molekulas uz nZVI virsmas. Izmantojot Rosa Damascus ekstraktu nZVI sintēzei, iegūtie NP bija nehomogēni, ar tukšumiem un dažādām formām, kas samazināja to efektivitāti Cr(VI) adsorbcijā un palielināja reakcijas laiku 23 . Rezultāti atbilst nZVI, kas sintezēts no ozola un zīdkoka lapām, kas galvenokārt ir sfēriskas nanodaļiņas ar dažādu nanometru izmēru bez acīmredzamas aglomerācijas.
rGO/nZVI (AC), nZVI (D, E) kompozītmateriālu SEM attēli un nZVI/rGO (G) un nZVI (H) kompozītmateriālu EDX modeļi.
Augos sintezēto rGO/nZVI un nZVI kompozītmateriālu elementārais sastāvs tika pētīts, izmantojot EDX (2.G, H att.). Pētījumi liecina, ka nZVI sastāv no oglekļa (38,29 masas%), skābekļa (47,41% pēc masas) un dzelzs (11,84 masas%), taču ir arī citi elementi, piemēram, fosfors24, ko var iegūt no augu ekstraktiem. Turklāt lielais oglekļa un skābekļa procentuālais daudzums ir saistīts ar augu ekstraktu fitoķīmisko vielu klātbūtni pazemes nZVI paraugos. Šie elementi ir vienmērīgi sadalīti uz rGO, bet dažādās attiecībās: C (39,16 masas %), O (46,98 masas %) un Fe (10,99 masas %), EDX rGO/nZVI parāda arī citu elementu, piemēram, S, klātbūtni. var saistīt ar augu ekstraktiem, tiek izmantoti. Pašreizējā C:O attiecība un dzelzs saturs rGO/nZVI kompozītmateriālā, izmantojot A. halimus, ir daudz labāks nekā izmantojot eikalipta lapu ekstraktu, jo tas raksturo C (23,44 mas.%), O (68,29 mas.%) sastāvu. un Fe (8,27 masas%). wt %) 25. Nataša et al., 2022 ziņoja par līdzīgu nZVI elementu sastāvu, kas sintezēts no ozola un zīdkoka lapām, un apstiprināja, ka polifenolu grupas un citas lapu ekstraktā esošās molekulas ir atbildīgas par redukcijas procesu.
Augos sintezētā nZVI morfoloģija (S2A, B att.) bija sfēriska un daļēji neregulāra, ar vidējo daļiņu izmēru 23,09 ± 3,54 nm, tomēr van der Vālsa spēku un feromagnētisma dēļ tika novēroti ķēžu agregāti. Šī pārsvarā granulētā un sfēriskā daļiņu forma labi saskan ar SEM rezultātiem. Līdzīgu novērojumu atklāja Abdelfatah et al. 2021. gadā, kad nZVI11 sintēzē tika izmantots rīcin pupiņu lapu ekstrakts. Ruelas tuberosa lapu ekstrakta NP, ko izmanto kā reducētāju nZVI, ir arī sfēriska forma ar diametru no 20 līdz 40 nm26.
Hibrīdie rGO/nZVI saliktie TEM attēli (S2C-D att.) parādīja, ka rGO ir pamatplakne ar marginālām krokām un grumbām, kas nodrošina vairākas nZVI NP ielādes vietas; šī lamelārā morfoloģija apstiprina arī veiksmīgu rGO izgatavošanu. Turklāt nZVI NP ir sfēriska forma ar daļiņu izmēru no 5, 32 līdz 27 nm, un tie ir iestrādāti rGO slānī ar gandrīz vienmērīgu dispersiju. Eikalipta lapu ekstrakts tika izmantots Fe NP/rGO sintezēšanai; TEM rezultāti arī apstiprināja, ka grumbas rGO slānī uzlaboja Fe NP izkliedi vairāk nekā tīru Fe NP un palielināja kompozītu reaktivitāti. Līdzīgus rezultātus ieguva Bagheri et al. 28, kad kompozīts tika izgatavots, izmantojot ultraskaņas metodes ar vidējo dzelzs nanodaļiņu izmēru aptuveni 17, 70 nm.
A. halimus, nZVI, GO, rGO un rGO/nZVI kompozītmateriālu FTIR spektri ir parādīti 1.-3. 3A. Virsmas funkcionālo grupu klātbūtne A. halimus lapās parādās pie 3336 cm-1, kas atbilst polifenoliem, un 1244 cm-1, kas atbilst proteīna radītajām karbonilgrupām. Ir novērotas arī citas grupas, piemēram, alkāni pie 2918 cm-1, alkēni pie 1647 cm-1 un CO-O-CO paplašinājumi pie 1030 cm-1, kas liecina par augu komponentu klātbūtni, kas darbojas kā blīvēšanas līdzekļi un ir atbildīgi par reģenerāciju. no Fe2+ uz Fe0 un GO uz rGO29. Kopumā nZVI spektri uzrāda tādus pašus absorbcijas maksimumus kā rūgtajiem cukuriem, bet ar nedaudz novirzītu pozīciju. Pie 3244 cm-1 parādās intensīva josla, kas saistīta ar OH stiepšanās vibrācijām (fenoliem), maksimums pie 1615 atbilst C=C, un joslas pie 1546 un 1011 cm-1 rodas C=O (polifenoli un flavonoīdi) stiepšanās dēļ. , CN - aromātisko amīnu un alifātisko amīnu grupas tika novērotas arī attiecīgi pie 1310 cm-1 un 1190 cm-113. GO FTIR spektrs parāda daudzu augstas intensitātes skābekli saturošu grupu klātbūtni, tostarp alkoksi (CO) stiepšanās joslu pie 1041 cm-1, epoksīda (CO) stiepšanās joslu pie 1291 cm-1, C = O stiepšanās joslu. parādījās C=C stiepšanās vibrāciju josla pie 1619 cm-1, josla pie 1708 cm-1 un plaša OH grupas stiepšanās vibrāciju josla pie 3384 cm-1, ko apstiprina uzlabotā Hummers metode, kas veiksmīgi oksidē grafīta process. Salīdzinot rGO un rGO/nZVI kompozītmateriālus ar GO spektriem, dažu skābekli saturošu grupu, piemēram, OH pie 3270 cm-1, intensitāte ir ievērojami samazināta, savukārt citu, piemēram, C=O pie 1729 cm-1, intensitāte ir pilnībā samazināta. samazināts. pazuda, norādot uz veiksmīgu skābekli saturošo funkcionālo grupu noņemšanu GO ar A. halimus ekstraktu. Jauni asi raksturīgie rGO pīķi pie C = C spriedzes tiek novēroti ap 1560 un 1405 cm-1, kas apstiprina GO samazināšanos līdz rGO. Tika novērotas izmaiņas no 1043 līdz 1015 cm-1 un no 982 līdz 918 cm-1, iespējams, augu materiāla iekļaušanas dēļ31,32. Weng et al., 2018, arī novēroja būtisku skābekli saturošo funkcionālo grupu vājināšanos GO, apstiprinot veiksmīgu rGO veidošanos ar bioredukcijas palīdzību, jo eikalipta lapu ekstrakti, kas tika izmantoti reducētu dzelzs grafēna oksīda kompozītmateriālu sintezēšanai, uzrādīja tuvākus augu komponenta FTIR spektrus. funkcionālās grupas. 33 .
A. Gallija, nZVI, rGO, GO, saliktā rGO/nZVI (A) FTIR spektrs. Rentgenogrammas kompozīti rGO, GO, nZVI un rGO/nZVI (B).
rGO/nZVI un nZVI kompozītu veidošanos lielā mērā apstiprināja rentgenstaru difrakcijas modeļi (3.B att.). Augstas intensitātes Fe0 maksimums tika novērots pie 2Ɵ 44,5°, kas atbilst indeksam (110) (JCPDS nr. 06–0696)11. Vēl viens maksimums pie (311) plaknes 35,1° ir attiecināms uz magnetītu Fe3O4, 63,2° var būt saistīts ar (440) plaknes Millera indeksu ϒ-FeOOH klātbūtnes dēļ (JCPDS Nr. 17-0536)34. GO rentgenstaru modelis parāda asu maksimumu pie 2Ɵ 10,3 ° un vēl vienu maksimumu pie 21,1 °, kas norāda uz pilnīgu grafīta atslāņošanos un uzsver skābekli saturošu grupu klātbūtni uz GO35 virsmas. RGO un rGO / nZVI saliktie modeļi fiksēja raksturīgo GO virsotņu izzušanu un plašu rGO pīķu veidošanos attiecīgi rGO un rGO / nZVI kompozītmateriāliem pie 2Ɵ 22, 17 un 24, 7 °, kas apstiprināja veiksmīgu GO atgūšanu ar augu ekstraktiem. Tomēr saliktajā rGO/nZVI modelī papildu maksimumi, kas saistīti ar Fe0 (110) un bcc Fe0 (200) režģa plakni, tika novēroti attiecīgi pie 44,9\(^\circ\) un 65,22\(^\circ\). .
Zeta potenciāls ir potenciāls starp jonu slāni, kas piestiprināts daļiņas virsmai, un ūdens šķīdumu, kas nosaka materiāla elektrostatiskās īpašības un mēra tā stabilitāti37. Augos sintezētu nZVI, GO un rGO/nZVI kompozītu Zeta potenciāla analīze parādīja to stabilitāti, jo uz to virsmas bija attiecīgi -20,8, -22 un -27,4 mV negatīvi lādiņi, kā parādīts attēlā S1A- C. . Šādi rezultāti saskan ar vairākiem ziņojumiem, kuros minēts, ka šķīdumi, kas satur daļiņas ar zeta potenciālu, kas ir mazākas par -25 mV, parasti uzrāda augstu stabilitātes pakāpi, ko izraisa elektrostatiskā atgrūšanās starp šīm daļiņām. RGO un nZVI kombinācija ļauj kompozītam iegūt vairāk negatīvu lādiņu, un tādējādi tam ir lielāka stabilitāte nekā GO vai nZVI atsevišķi. Tāpēc elektrostatiskās atgrūšanās parādība novedīs pie stabilu rGO / nZVI39 kompozītu veidošanās. GO negatīvā virsma ļauj to vienmērīgi izkliedēt ūdens vidē bez aglomerācijas, kas rada labvēlīgus apstākļus mijiedarbībai ar nZVI. Negatīvs lādiņš var būt saistīts ar dažādu funkcionālo grupu klātbūtni rūgtās melones ekstraktā, kas arī apstiprina mijiedarbību starp GO un dzelzs prekursoriem un augu ekstraktu, veidojot attiecīgi rGO un nZVI un rGO / nZVI kompleksu. Šie augu savienojumi var darboties arī kā ierobežojoši līdzekļi, jo tie novērš iegūto nanodaļiņu agregāciju un tādējādi palielina to stabilitāti40.
nZVI un rGO/nZVI kompozītu elementu sastāvs un valences stāvokļi tika noteikti ar XPS (4. att.). Kopējais XPS pētījums parādīja, ka rGO / nZVI kompozīts galvenokārt sastāv no elementiem C, O un Fe, kas atbilst EDS kartēšanai (4. att. F-H). C1s spektrs sastāv no trim pīķiem pie 284,59 eV, 286,21 eV un 288,21 eV, kas apzīmē attiecīgi CC, CO un C=O. O1s spektrs tika sadalīts trīs pīķos, tostarp 531,17 eV, 532,97 eV un 535,45 eV, kas tika piešķirti attiecīgi O = CO, CO un NO grupām. Tomēr maksimumi pie 710,43, 714,57 un 724,79 eV attiecas uz attiecīgi Fe 2p3/2, Fe+3 un Fe p1/2. nZVI XPS spektri (4. C-E att.) uzrādīja C, O un Fe elementu maksimumus. Pīķi pie 284,77, 286,25 un 287,62 eV apstiprina dzelzs-oglekļa sakausējumu klātbūtni, jo tie attiecas attiecīgi uz CC, C-OH un CO. O1s spektrs atbilda trīs virsotnēm C–O/dzelzs karbonāts (531,19 eV), hidroksilgrupa (532,4 eV) un O–C=O (533,47 eV). Maksimums pie 719,6 tiek attiecināts uz Fe0, savukārt FeOOH uzrāda maksimumus pie 717,3 un 723,7 eV, turklāt maksimums pie 725,8 eV norāda uz Fe2O342,43 klātbūtni.
XPS pētījumi attiecīgi par nZVI un rGO/nZVI kompozītmateriāliem (A, B). Pilni nZVI C1s (C), Fe2p (D) un O1s (E) un rGO/nZVI C1s (F), Fe2p (G), O1s (H) kompozītu spektri.
N2 adsorbcijas/desorbcijas izoterma (5A, B att.) parāda, ka nZVI un rGO/nZVI kompozīti pieder pie II tipa. Turklāt nZVI īpatnējais virsmas laukums (SBET) palielinājās no 47, 4549 līdz 152, 52 m2 / g pēc apžilbināšanas ar rGO. Šo rezultātu var izskaidrot ar nZVI magnētisko īpašību samazināšanos pēc rGO apžilbināšanas, tādējādi samazinot daļiņu agregāciju un palielinot kompozītu virsmas laukumu. Turklāt, kā parādīts 5.C attēlā, rGO/nZVI kompozīta poru tilpums (8,94 nm) ir lielāks nekā sākotnējā nZVI (2,873 nm). Šis rezultāts atbilst El-Monaem et al. 45 .
Lai novērtētu adsorbcijas spēju noņemt DC starp rGO / nZVI kompozītmateriāliem un sākotnējo nZVI atkarībā no sākotnējās koncentrācijas pieauguma, tika veikts salīdzinājums, pievienojot konstantu katra adsorbenta devu (0, 05 g) līdzstrāvai dažādās sākotnējās koncentrācijās. Izpētītais risinājums [25]. –100 mg l–1] 25°C temperatūrā. Rezultāti parādīja, ka rGO/nZVI kompozīta noņemšanas efektivitāte (94,6%) bija augstāka nekā sākotnējā nZVI (90%) zemākā koncentrācijā (25 mg L-1). Tomēr, kad sākuma koncentrācija tika palielināta līdz 100 mg L-1, rGO / nZVI un vecāku nZVI noņemšanas efektivitāte samazinājās attiecīgi līdz 70% un 65% (6.A attēls), ko var izraisīt mazāk aktīvo vietu un degradācijas. nZVI daļiņas. Gluži pretēji, rGO / nZVI uzrādīja augstāku līdzstrāvas noņemšanas efektivitāti, kas var būt saistīta ar sinerģisku efektu starp rGO un nZVI, kurā adsorbcijai pieejamās stabilās aktīvās vietas ir daudz augstākas, un rGO / nZVI gadījumā vairāk. Līdzstrāva var tikt adsorbēta nekā neskarts nZVI. Turklāt attēlā. B attēlā parādīts, ka rGO / nZVI un nZVI kompozītu adsorbcijas spēja palielinājās attiecīgi no 9, 4 mg / g līdz 30 mg / g un 9 mg / g, sākotnējai koncentrācijai palielinoties no 25 līdz 100 mg / l. -1,1 līdz 28,73 mg g-1. Tāpēc līdzstrāvas noņemšanas ātrums bija negatīvi korelēts ar sākotnējo līdzstrāvas koncentrāciju, kas bija saistīts ar ierobežoto reakcijas centru skaitu, ko atbalstīja katrs adsorbents līdzstrāvas adsorbcijai un noņemšanai šķīdumā. Tādējādi no šiem rezultātiem var secināt, ka rGO/nZVI kompozītmateriāliem ir augstāka adsorbcijas un reducēšanas efektivitāte, un rGO/nZVI sastāvā var izmantot gan kā adsorbentu, gan kā nesējmateriālu.
RGO/nZVI un nZVI kompozītmateriāla noņemšanas efektivitāte un līdzstrāvas adsorbcijas spēja bija (A, B) [Co = 25 mg l-1–100 mg l-1, T = 25 °C, deva = 0,05 g], pH. par adsorbcijas spēju un līdzstrāvas noņemšanas efektivitāti uz rGO/nZVI kompozītmateriāliem (C) [Co = 50 mg L–1, pH = 3–11, T = 25°C, deva = 0,05 g].
Šķīduma pH ir kritisks faktors adsorbcijas procesu izpētē, jo tas ietekmē adsorbenta jonizācijas pakāpi, specifikāciju un jonizāciju. Eksperiments tika veikts 25°C temperatūrā ar nemainīgu adsorbenta devu (0,05 g) un sākotnējo koncentrāciju 50 mg L-1 pH diapazonā (3–11). Saskaņā ar literatūras apskatu46 DC ir amfifila molekula ar vairākām jonizējamām funkcionālajām grupām (fenoli, aminogrupas, spirti) dažādos pH līmeņos. Rezultātā dažādas līdzstrāvas funkcijas un saistītās struktūras uz rGO/nZVI kompozīta virsmas var elektrostatiski mijiedarboties un pastāvēt kā katjoni, cviterioni un anjoni, līdzstrāvas molekula pastāv kā katjonu (DCH3+) pie pH < 3,3, cwitterionu (DCH20) 3,3 < pH < 7,7 un anjonu (DCH− vai DC2−) pie PH 7,7. Rezultātā dažādas līdzstrāvas funkcijas un saistītās struktūras uz rGO/nZVI kompozīta virsmas var elektrostatiski mijiedarboties un pastāvēt kā katjoni, cviterioni un anjoni, līdzstrāvas molekula pastāv kā katjonu (DCH3+) pie pH < 3,3, cwitterionu (DCH20) 3,3 < pH < 7,7 un anjonu (DCH- vai DC2-) pie PH 7,7. В результате различные функции ДК и связанных с ними структур на поверхности композита rGO/nZVI могуготевсти тически и могут существовать в виде катионов, цвиттер-ионов и анионов, молекула ДК существует в три, 3+ цвиттер- ионный (DCH20) 3,3 < pH < 7,7 и анионный (DCH- или DC2-) при pH 7,7. Rezultātā dažādas līdzstrāvas un saistīto struktūru funkcijas uz rGO/nZVI kompozīta virsmas var elektrostatiski mijiedarboties un pastāvēt katjonu, cviterjonu un anjonu veidā; līdzstrāvas molekula eksistē kā katjons (DCH3+) pie pH < 3,3; jonu (DCH20) 3,3 < pH < 7,7 un anjonu (DCH- vai DC2-) pie pH 7,7.因此，DC 的各种功能和rGO/nZVI 复合材料表面的相关结䞄可能会发黥丌䯽相离子、两性离子和阴离子的形式存在，DC 分子在pH < 3,3 时以阳离子(DCH3+) 的形式存在，两性离子(DCH20) 3.3 < pH < 7.7 和阴离子 (DCH- 或DC2-) 在PH 7.7.因此 ， DC 的 种 功能 和 和 和 和 和 材料 表面 的 相关 结构 可能 会 发生 静电 相互 ， 并 可能 以 阳离子 两 性 和 阴 离子 形式 ， ， DC 分子 在 pH <3,3 时 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 (DCH3+)存在，两性离子(DCH20) 3,3 < pH < 7,7 和阴离子 (DCH- 或DC2-) 在PH 7,7. Следовательно, различные функции ДК и родственных им структур на поверхности компотельно rGO/nZVI мопестла взаимодействия и существовать в виде катионов, цвиттер-ионов и анионов, а молекулы ДК 3. являются катир (3.)+НГ . Tāpēc dažādas līdzstrāvas un saistīto struktūru funkcijas uz rGO / nZVI kompozīta virsmas var iesaistīties elektrostatiskā mijiedarbībā un pastāvēt katjonu, cwitterionu un anjonu veidā, savukārt līdzstrāvas molekulas ir katjonu (DCH3+) pie pH < 3,3. Он существует в виде цвиттер-иона (DCH20) при 3,3 < pH < 7,7 и аниона (DCH- или DC2-) при pH 7,7. Tas pastāv kā cviterjons (DCH20) pie 3,3 < pH < 7,7 un anjons (DCH- vai DC2-) pie pH 7,7.Palielinoties pH līmenim no 3 līdz 7, līdzstrāvas noņemšanas adsorbcijas spēja un efektivitāte palielinājās no 11,2 mg/g (56%) līdz 17 mg/g (85%) (6.C att.). Tomēr, pH pieaugot līdz 9 un 11, adsorbcijas spēja un noņemšanas efektivitāte nedaudz samazinājās, attiecīgi no 10,6 mg/g (53%) līdz 6 mg/g (30%). Palielinoties pH līmenim no 3 līdz 7, DC galvenokārt pastāvēja cviterionu veidā, kas tos gandrīz neelektrostatiski pievilināja vai atgrūda ar rGO / nZVI kompozītmateriāliem, galvenokārt elektrostatiskās mijiedarbības dēļ. Palielinoties pH virs 8,2, adsorbenta virsma bija negatīvi lādēta, līdz ar to adsorbcijas spēja samazinājās un samazinājās, pateicoties elektrostatiskajai atgrūšanai starp negatīvi lādētu doksiciklīnu un adsorbenta virsmu. Šī tendence liecina, ka līdzstrāvas adsorbcija uz rGO / nZVI kompozītmateriāliem ir ļoti atkarīga no pH, un rezultāti arī norāda, ka rGO / nZVI kompozītmateriāli ir piemēroti kā adsorbenti skābos un neitrālos apstākļos.
Temperatūras ietekme uz līdzstrāvas ūdens šķīduma adsorbciju tika veikta (25–55 ° C). 7.A attēlā parādīta temperatūras paaugstināšanās ietekme uz līdzstrāvas antibiotiku noņemšanas efektivitāti uz rGO/nZVI, ir skaidrs, ka noņemšanas spēja un adsorbcijas spēja palielinājās no 83,44% un 13,9 mg/g līdz 47% un 7,83 mg/g. , attiecīgi. Šo ievērojamo samazinājumu var izraisīt līdzstrāvas jonu siltumenerģijas palielināšanās, kas izraisa desorbciju47.
Temperatūras ietekme uz CD noņemšanas efektivitāti un adsorbcijas spēju uz rGO/nZVI kompozītmateriāliem (A) [Co = 50 mg L–1, pH = 7, deva = 0,05 g], adsorbenta deva uz noņemšanas efektivitāti un CD noņemšanas efektivitāti. Sākotnējā koncentrācija uz adsorbcijas spēju un līdzstrāvas noņemšanas efektivitāti rGO/nSVI kompozītam (B) [Co = 50 mg L–1, pH = 7, T = 25°C] (C, D) [Co = 25–100 mg L–1, pH = 7, T = 25 °C, deva = 0,05 g].
Saliktā adsorbenta rGO/nZVI devas palielināšanas no 0,01 g līdz 0,07 g ietekme uz noņemšanas efektivitāti un adsorbcijas spēju ir parādīta attēlā. 7B. Adsorbenta devas palielināšana izraisīja adsorbcijas spējas samazināšanos no 33,43 mg/g līdz 6,74 mg/g. Tomēr, palielinoties adsorbenta devai no 0,01 g līdz 0,07 g, noņemšanas efektivitāte palielinās no 66,8% līdz 96%, kas attiecīgi var būt saistīta ar aktīvo centru skaita palielināšanos uz nanokompozīta virsmas.
Tika pētīta sākotnējās koncentrācijas ietekme uz adsorbcijas spēju un atdalīšanas efektivitāti [25–100 mg L-1, 25°C, pH 7, deva 0,05 g]. Kad sākotnējā koncentrācija tika palielināta no 25 mg L-1 līdz 100 mg L-1, rGO/nZVI kompozīta atdalīšanas procentuālais daudzums samazinājās no 94,6% līdz 65% (7. C attēls), iespējams, tāpēc, ka nebija vēlamās aktīvās vielas. vietnes. . Adsorbē lielas DC49 koncentrācijas. No otras puses, palielinoties sākotnējai koncentrācijai, arī adsorbcijas spēja palielinājās no 9,4 mg/g līdz 30 mg/g, līdz tika sasniegts līdzsvars (7. att.). Šī neizbēgamā reakcija ir saistīta ar dzinējspēka palielināšanos ar sākotnējo līdzstrāvas koncentrāciju, kas ir lielāka par līdzstrāvas jonu masas pārneses pretestību, lai sasniegtu rGO / nZVI kompozīta virsmu 50.
Kontakta laika un kinētisko pētījumu mērķis ir izprast adsorbcijas līdzsvara laiku. Pirmkārt, kontakta laika pirmajās 40 minūtēs adsorbētais līdzstrāvas daudzums bija aptuveni puse no kopējā adsorbētā daudzuma visā laikā (100 minūtes). Kamēr līdzstrāvas molekulas šķīdumā saduras, izraisot to strauju migrāciju uz rGO / nZVI kompozīta virsmu, izraisot ievērojamu adsorbciju. Pēc 40 minūtēm līdzstrāvas adsorbcija pakāpeniski un lēni palielinājās, līdz tika sasniegts līdzsvars pēc 60 minūtēm (7. D att.). Tā kā pirmajās 40 minūtēs tiek adsorbēts saprātīgs daudzums, būs mazāk sadursmju ar līdzstrāvas molekulām un mazāk aktīvo vietu būs pieejamas neadsorbētām molekulām. Tāpēc adsorbcijas ātrumu var samazināt51.
Lai labāk izprastu adsorbcijas kinētiku, tika izmantoti pseido pirmās kārtas (8.A att.), pseido otrās kārtas (8.B att.) un Eloviča (8.C att.) kinētiskie modeļi. No kinētikas pētījumos iegūtajiem parametriem (S1 tabula) kļūst skaidrs, ka pseidosekundes modelis ir labākais modelis adsorbcijas kinētikas aprakstīšanai, kur R2 vērtība ir iestatīta augstāka nekā abos pārējos modeļos. Pastāv arī līdzība starp aprēķinātajām adsorbcijas spējām (qe, cal). Pseido-otrā secība un eksperimentālās vērtības (qe, exp.) ir vēl viens pierādījums tam, ka pseido-otrā secība ir labāks modelis nekā citi modeļi. tabulā, α (sākotnējais adsorbcijas ātrums) un β (desorbcijas konstante) vērtības apstiprina, ka adsorbcijas ātrums ir lielāks par desorbcijas ātrumu, norādot, ka līdzstrāvai ir tendence efektīvi adsorbēties uz rGO / nZVI52 kompozīta. .
Pseido-otrās kārtas (A), pseido pirmās kārtas (B) un Eloviča (C) lineāri adsorbcijas kinētiskie grafiki [Co = 25–100 mg l–1, pH = 7, T = 25 °C, deva = 0,05 g ].
Adsorbcijas izotermu pētījumi palīdz noteikt adsorbenta (RGO/nRVI kompozīta) adsorbcijas spēju pie dažādām adsorbātu koncentrācijām (DC) un sistēmas temperatūrām. Maksimālā adsorbcijas spēja tika aprēķināta, izmantojot Langmuir izotermu, kas norādīja, ka adsorbcija bija viendabīga un ietvēra adsorbāta monoslāņa veidošanos uz adsorbenta virsmas bez mijiedarbības starp tām53. Divi citi plaši izmantoti izotermu modeļi ir Freundlich un Temkin modeļi. Lai gan Freindliha modelis netiek izmantots adsorbcijas jaudas aprēķināšanai, tas palīdz izprast neviendabīgo adsorbcijas procesu un to, ka adsorbenta vakancēm ir dažādas enerģijas, savukārt Temkina modelis palīdz izprast adsorbcijas fizikālās un ķīmiskās īpašības54.
Attēlos 9A-C ir parādīti attiecīgi Langmuir, Freindlich un Temkin modeļu līniju diagrammas. R2 vērtības, kas aprēķinātas no Freindliha (9. att.) un Langmuira (9.B att.) līniju diagrammām un parādītas 2. tabulā, parāda, ka līdzstrāvas adsorbcija uz rGO/nZVI kompozītmateriāla seko Freindliha (0,996) un Langmuira (0,988) izotermai. modeļi un Temkin (0,985). Maksimālā adsorbcijas spēja (qmax), kas aprēķināta, izmantojot Langmuir izotermas modeli, bija 31,61 mg g-1. Turklāt bezdimensiju atdalīšanas koeficienta (RL) aprēķinātā vērtība ir no 0 līdz 1 (0,097), kas norāda uz labvēlīgu adsorbcijas procesu. Pretējā gadījumā aprēķinātā Freindliha konstante (n = 2,756) norāda uz šī absorbcijas procesa izvēli. Saskaņā ar Temkina izotermas lineāro modeli (9.C att.) līdzstrāvas adsorbcija uz rGO/nZVI kompozīta ir fiziska adsorbcijas process, jo b ir ˂ 82 kJ mol-1 (0,408)55. Lai gan fizisko adsorbciju parasti veicina vāji van der Vālsa spēki, līdzstrāvas adsorbcijai uz rGO/nZVI kompozītmateriāliem ir nepieciešama zema adsorbcijas enerģija [56, 57].
Freindliha (A), Langmuira (B) un Temkina (C) lineārās adsorbcijas izotermas [Co = 25–100 mg L–1, pH = 7, T = 25 °C, deva = 0,05 g]. Van't Hoff vienādojuma grafiks līdzstrāvas adsorbcijai ar rGO/nZVI kompozītmateriāliem (D) [Co = 25–100 mg l-1, pH = 7, T = 25–55 °C un deva = 0,05 g].
Lai novērtētu reakcijas temperatūras izmaiņu ietekmi uz līdzstrāvas noņemšanu no rGO / nZVI kompozītmateriāliem, no vienādojumiem tika aprēķināti termodinamiskie parametri, piemēram, entropijas izmaiņas (ΔS), entalpijas izmaiņas (ΔH) un brīvās enerģijas izmaiņas (ΔG). 3 un 458.
kur \({K}_{e}\)=\(\frac{{C}_{Ae}}{{C}_{e}}\) — termodinamiskā līdzsvara konstante, Ce un CAe — rGO šķīdumā, attiecīgi /nZVI līdzstrāvas koncentrācijas virsmas līdzsvara stāvoklī. R un RT ir attiecīgi gāzes konstante un adsorbcijas temperatūra. Atzīmējot ln Ke pret 1/T, iegūst taisni (9.D att.), no kuras var noteikt ∆S un ∆H.
Negatīvā ΔH vērtība norāda, ka process ir eksotermisks. No otras puses, ΔH vērtība atrodas fiziskās adsorbcijas procesā. Negatīvās ΔG vērtības 3. tabulā norāda, ka adsorbcija ir iespējama un spontāna. Negatīvās ΔS vērtības norāda uz augstu adsorbējošo molekulu secību šķidruma saskarnē (3.
4. tabulā ir salīdzināts rGO / nZVI kompozīts ar citiem adsorbentiem, par kuriem ziņots iepriekšējos pētījumos. Ir skaidrs, ka VGO / nCVI kompozītam ir augsta adsorbcijas spēja un tas var būt daudzsološs materiāls līdzstrāvas antibiotiku noņemšanai no ūdens. Turklāt rGO / nZVI kompozītu adsorbcija ir ātrs process ar līdzsvarošanas laiku 60 minūtes. RGO / nZVI kompozītu lieliskās adsorbcijas īpašības var izskaidrot ar rGO un nZVI sinerģisko efektu.
Attēli 10A, B ilustrē racionālo mehānismu līdzstrāvas antibiotiku noņemšanai ar rGO/nZVI un nZVI kompleksiem. Saskaņā ar eksperimentu rezultātiem par pH ietekmi uz līdzstrāvas adsorbcijas efektivitāti, palielinoties pH no 3 līdz 7, līdzstrāvas adsorbciju uz rGO/nZVI kompozīta nekontrolēja elektrostatiskā mijiedarbība, jo tas darbojās kā cviterjons; tāpēc pH vērtības izmaiņas neietekmēja adsorbcijas procesu. Pēc tam adsorbcijas mehānismu var kontrolēt ar neelektrostatiskām mijiedarbībām, piemēram, ūdeņraža saiti, hidrofobiem efektiem un π-π sakraušanas mijiedarbību starp rGO / nZVI kompozītu un DC66. Ir labi zināms, ka aromātisko adsorbātu mehānisms uz slāņveida grafēna virsmām ir izskaidrojams ar π – π kraušanas mijiedarbību kā galveno dzinējspēku. Kompozīts ir slāņains materiāls, kas līdzīgs grafēnam ar absorbcijas maksimumu pie 233 nm π-π * pārejas dēļ. Pamatojoties uz četru aromātisko gredzenu klātbūtni līdzstrāvas adsorbāta molekulārajā struktūrā, mēs izvirzījām hipotēzi, ka pastāv π-π sakraušanas mijiedarbības mehānisms starp aromātisko DC (π-elektronu akceptoru) un reģionu, kas bagāts ar π-elektroniem. RGO virsma. /nZVI kompozīti. Turklāt, kā parādīts attēlā. 10B, tika veikti FTIR pētījumi, lai pētītu rGO/nZVI kompozītu molekulāro mijiedarbību ar līdzstrāvu, un rGO/nZVI kompozītu FTIR spektri pēc līdzstrāvas adsorbcijas ir parādīti 10B attēlā. 10b. Jauns maksimums tiek novērots pie 2111 cm-1, kas atbilst C=C saites karkasa vibrācijai, kas norāda uz atbilstošo organisko funkcionālo grupu klātbūtni uz 67 rGO/nZVI virsmas. Citas virsotnes mainās no 1561 līdz 1548 cm-1 un no 1399 līdz 1360 cm-1, kas arī apstiprina, ka π-π mijiedarbībai ir svarīga loma grafēna un organisko piesārņotāju adsorbcijā68, 69. Pēc līdzstrāvas adsorbcijas dažu skābekli saturošu grupu, piemēram, OH, intensitāte samazinājās līdz 3270 cm-1, kas liecina, ka ūdeņraža saite ir viens no adsorbcijas mehānismiem. Tādējādi, pamatojoties uz rezultātiem, līdzstrāvas adsorbcija uz rGO / nZVI kompozīta galvenokārt notiek π-π kraušanas mijiedarbības un H-saišu dēļ.
Līdzstrāvas antibiotiku adsorbcijas racionāls mehānisms ar rGO/nZVI un nZVI kompleksiem (A). Līdzstrāvas FTIR adsorbcijas spektri uz rGO/nZVI un nZVI (B).
nZVI absorbcijas joslu intensitāte pie 3244, 1615, 1546 un 1011 cm–1 palielinājās pēc līdzstrāvas adsorbcijas uz nZVI (10.B att.), salīdzinot ar nZVI, kam vajadzētu būt saistītam ar mijiedarbību ar iespējamām karbonskābes funkcionālajām grupām. O grupas DC. Tomēr šis zemākais pārraides procents visās novērotajās joslās neliecina par būtiskām izmaiņām fitosintētiskā adsorbenta (nZVI) adsorbcijas efektivitātē, salīdzinot ar nZVI pirms adsorbcijas procesa. Saskaņā ar dažiem līdzstrāvas noņemšanas pētījumiem ar nZVI71, kad nZVI reaģē ar H2O, tiek atbrīvoti elektroni, un pēc tam H+ tiek izmantots, lai ražotu ļoti reducējamu aktīvo ūdeņradi. Visbeidzot, daži katjonu savienojumi pieņem elektronus no aktīvā ūdeņraža, kā rezultātā veidojas -C=N un -C=C-, kas tiek attiecināts uz benzola gredzena sadalīšanos.
Izlikšanas laiks: 14. novembris 2022